
硝酸盐(NO3-)污染治理与资源化利用是水环境修复和绿色含氮化学品生产的重要方向。然而,电催化硝酸盐还原涉及复杂的多电子转移过程,反应物吸附、中间体演化和界面传质共同影响催化动力学,传统整体平均测量手段难以捕捉单个催化颗粒上的动态界面过程。针对这一问题,研究团队发展了原位电化学发光(ECL)显微成像策略,将硝酸盐吸附和关键亚硝酸盐中间体的演化转化为可视化、可定量的光学信号,实现了单颗粒尺度下硝酸盐还原界面过程与表观催化动力学的关联。
研究团队基于硝酸根和亚硝酸根对ECL信号的差异化响应,构建了"衰减比"和"衰减时间"两个定量描述符,分别表征NO3-界面吸附和关键中间体NO2-的动态演化,并进一步实现了单颗粒尺度的表观动力学及周转频率(TOF)成像。研究揭示了Cu纳米片的动力学异质性,并进一步阐明了中间体扩散和颗粒间耦合对表观催化动力学的影响。结果表明,在低浓度硝酸根条件下,表观催化动力学不仅取决于催化剂的局部反应活性,还受到反应物富集、中间体积累及界面传质等过程的共同影响。该工作将NO3-吸附、NO2-演化及颗粒间耦合等动态界面过程转化为可视化、可定量的时空信息,为解析复杂电催化界面过程及其对表观催化动力学的影响提供了新的原位成像方法。
该研究工作以"Operando electrochemiluminescence imaging of intermediate evolution and kinetics in electrocatalytic nitrate reduction"为题,发表在知名学术期刊Nature Communications上(原文链接://www.nature.com/articles/s41467-026-77519-8)。团队博士生张之琛为论文的第一作者,马诚教授(扬州大学)和朱文磊教授为通讯作者。本研究主要得到国家自然科学基金、江苏省青年人才托举工程、中央高校基本科研业务费专项资金、水污染控制与绿色资源循环全国重点实验室、以及生命分析化学国家重点实验室的支持。





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